人类居住的“物质界”和恶魔居住的“虚无界”本来是互不干涉的两个次元，但是因为恶魔出于对物质的凭依，对物质界有了干涉。于是人类之中便有了驱除恶魔的“驱魔师”存在。魔神（撒旦）的孩子奥村燐，隐藏了自己的出身，决意成为驱魔师，前往正十字学园内部存在的驱魔师培训机构·驱魔补习班学习。在地之王袭击的时候，奥村燐魔神的私生子的事败露了。因为畏惧魔神的“蓝炎”，同伴们与奥村燐之间的距离……在那样的时候，学园最深部被封印了“不净王的左眼”被不明人员偷窃，奥村燐等人陷入到了无法预料的事态。
同盟大军攻入神域结晶山，直面苏醒的神族之主“天”，各族善战的勇士轮番与天交手。在“天”强大的压迫感下，逆天而行回忆起先辈无数次失败的反抗战争，以及永恒之夜曾预言，他这次与神族交战的结果不再是必败，而是难料，因为这一次，同盟军中有一位特别的“命运之子”，他就是武庚。
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故事发生在樱丘高中，围绕着由五个成员组成的轻音部展开。这支名为“放学后茶会”的乐队中，担任吉他和主唱的是天然呆少女平沢唯（丰崎爱生 配音），担任贝斯手的是稳重但容易害羞的秋山澪（日笠阳子 配音），担任鼓手的部长，是非常有活力的田井中律（佐藤聪美 配音），温柔热情的键盘手是琴吹紬（寿美菜子 配音），吉他手是学妹中野梓（竹达彩奈 配音）。新学年开始，除了小梓，大家都升上三年级，还被分到了同一个班级。然而要是再不招揽新成员入部，来年四名成员毕业离校，轻音部就要面临废部的命运了。
